Επρόκειτο για τον δευτερότοκο γιο του Βασιλέα Γεωργίου Α’ της Ελλάδος. Γεννημένος το 1869, σπούδασε στη Ναυτική σχολή της Κοπεγχάγης στη Δανία. Στην Ελλάδα, υπηρέτησε στο Βασιλικό Ναυτικό, όπου έλαβε μέρος στον πόλεμο του 1897 ως διοικητής τορπιλοβόλων. Την περίοδο αυτή, έδρασε και στην περιοχή της Κρήτης, όπου στάλθηκε με σκοπό την υπεράσπιση και διάσωση των χριστιανών. Το ίδιο έτος, προτάθηκε από τη Ρωσία ο διορισμός του στη θέση του Ύπατου Αρμοστή. Κατά τη σύσταση της Κρητικής Πολιτείας, ο ρόλος του ενισχύθηκε, ενώ μέσω του Συντάγματος έλαβε τον τίτλο του Ηγεμόνα. Έχοντας υπό τον έλεγχό του το σύνολο της νομοθετικής και εκτελεστικής εξουσίας, ο Πρίγκιπας Γεώργιος υιοθέτησε μια συντηρητική και αντικοινοβουλευτική πολιτική, επιλογή που οδήγησε σε αντιπαραθέσεις και εντάσεις. Αποκορύφωμα υπήρξε η διαφωνία του με τον Ελ. Βενιζέλο για τον τρόπο χειρισμού του ζητήματος της Ένωσης, που είχε ως επακόλουθο την απομάκρυνσή του το 1901 από το Συμβούλιο του Ηγεμόνα. Παρά την ισχυρή του θέση, η αδυναμία του να χειριστεί αποτελεσματικά τα εσωτερικά ζητήματα, και ειδικά τα πολυάριθμα προβλήματα στο πεδίο της οικονομίας, προκάλεσαν εντάσεις που οδήγησαν το 1905 στο κίνημα του Θερίσου. Το επόμενο διάστημα, ο πολιτικός του ρόλος αποδυναμώθηκε σε σημαντικό βαθμό, γεγονός που σε συνδυασμό και με τις επιμέρους διπλωματικές και άλλες μεταβολές, οδήγησε στην αντικατάστασή του το φθινόπωρο του 1906 από τον παλαίμαχο πολιτικό Αλέξανδρο Ζαΐμη.